Analyse jointe simulation/expérience des transferts et réactions chimiques aux interfaces dans un réacteur catalytique de transformation du méthane et du dioxyde de carbone par plasma hors-équilibre

Le pacte vert européen, lancé en décembre 2019 a pour ambition de faire de l’Europe le premier continent neutre pour le climat dans le contexte actuel du changement climatique et de la dégradation de l’environnement. Le défi repose, en outre, sur l’utilisation efficace des ressources en passant à une économie propre. C’est pourquoi, l’accent est mis sur le développement de nouvelles technologies respectueuses de l’environnement pour permettre d’atteindre l’objectif fixé qui est de stopper les émissions nettes de gaz à effet de serre d’ici à 2050.

Dans ce contexte, la technologie plasma pour la valorisation simultanée du CH4 et du CO2, deux composés à effet de serre, présente les caractéristiques requises même si des avancées significatives sont nécessaires afin de permettre le passage de l’échelle laboratoire à l’échelle industrielle ou encore d’un concept à une innovation1.

Ainsi, le projet proposé dans le cadre de cette thèse vise à améliorer la compréhension des interactions plasma/catalyse nécessaire aux développements de nouveaux procédés de stockage chimique de l’énergie par valorisation du méthane et du dioxyde de carbone. L’étude sera réalisée en associant des résultats expérimentaux obtenus sur un réacteur catalytique disponible à l’IC2MP2 à des simulations numériques. En effet, la difficulté à mettre en œuvre des diagnostics expérimentaux sur ce genre de configuration limite les analyses physiques et donc les possibilités d’optimisation du procédé. La simulation numérique apparaît alors comme un outil indispensable pour approfondir l’analyse des transferts d’espèces et réactions chimiques aux interfaces gaz/catalyseur. Néanmoins, la complexité des interactions entre l’écoulement plasma, les réactions chimiques et le transfert d’espèces et d’électrons sur les surfaces solides nécessite de coupler différents outils numériques et différentes approches de modélisation. L’outil de simulation numérique qui doit être développé dans le cadre de ce projet consiste à coupler un solveur de Boltzmann (librairie Bolos3) à un solveur de cinétique (librairie Cantera4) pour décrire la cinétique des réactions chimiques à l’interface du catalyseur et du plasma hors-équilibre. Sur la base de cet outil simple (0D,1D), des tables de données thermochimiques seront construites par apprentissage automatique d’un réseau de neurones pour alimenter les modèles nécessaires aux simulations numériques 2D et 3D du réacteur (librairie Open-Foam).

  1. Bogaerts, A.; Centi, G. Plasma Technology for CO2 Conversion: A Personal Perspective on Prospects and Gaps. Front. Energy Res. 2020, 8, 111.
  2. Bouchoul, N.; Fourré, E.; Tatibouët, J.-M.; Duarte, A.; Tanchoux, N.; Batiot-Dupeyrat, C. Structural Modifications of Calcium Based Catalysts by Non-Thermal Plasma in the CO2 Reforming of CH4 and the Influence of Water. CO2 Util. 2020, 35, 79–89. https://doi.org/10.1016/j.jcou.2019.09.006
  3. Hagelaar G. J. M.; Pitchford L. C., Solving the Boltzmann equation to obtain electron transport coefficients and rate coefficients for fluid models, Plasma Sources Sci. Technol., 2005, 14, 722–733.
  4. Goodwin D. G.; Speth R. L.; Moffat H. K.; Weber B. W., Cantera: An Object-oriented Software Toolkit for Chemical Kinetics, Thermodynamics, and Transport Processes. 2009, https://doi:10.5281/zenodo.1174508

POSTDOC – Étude des phénomènes dynamiques dans les thermosiphons diphasiques

Contexte

Dans le cadre des travaux sur les nouveaux réacteurs, une attention particulière est portée aux Systèmes de Sureté Passifs. Ces systèmes et les technologies associées sont vus comme des options crédibles représentant une alternative aux systèmes essentiellement actifs présents sur les centrales du parc EDF actuel et futurs. Ils ont pour objectif de participer à la simplification du design : moins de systèmes support sont requis pour les systèmes passifs, et à l’amélioration de la sûreté : notamment en augmentant la robustesse face aux cas « extrêmes » (perte totale d’alimentation électrique et/ou perte de la chaîne de refroidissement).

Un ensemble de technologies peuvent être actuellement rangées sous la dénomination de Système Passif. Elles sont caractérisées par une mise en fonctionnement sous l’effet des potentiels disponibles au sein du réacteur lors des situations accidentelles (pression, température, densité, potentiel chimique..) et ne nécessitent pas d’apport d’énergie (électrique ou mécanique) sauf éventuellement en phase initiale pour activer une vanne. Parmi elles, les caloducs et thermosiphon à boucles permettent de transférer de manière passive l’énergie thermique d’une source chaude vers la source froide du milieu extérieur. Les études menées sur ces thermosiphons naturels en boucle ouverte ou fermée diphasique ont permis de soulever plusieurs interrogations :

  • sur les performances réelles des systèmes étudiés du fait de couplages entre physiques complexes et du fait d’un manque de références expérimentales permettant de valider les premières estimations,

  •  sur le comportement physique des boucles de thermosiphon diphasique calculées à l’aide du Code CATHARE qui présente des instabilités dynamiques dont il est difficile de juger la réalité physique (amplitude, fréquence, démarrage). Ces instabilités pourraient s’avérer problématiques d’un point de vue mécanique (interactions avec les structures) ou thermique (fiabilité de démarrage et du comportement du système).

    Objectifs scientifiques

    L’objectif principal de ce contrat post-doctoral porte sur le premier volet des interrogations soulevées. Il vise à mieux identifier les raisons fondamentales de l’apparition des instabilités, mais aussi à terme à mieux les quantifier, et étudier la possibilité de les atténuer voire les supprimer via des dispositifs adéquats à définir. Il vise également à apporter des compléments à l’approche Système 1D au moment de la phase de démarrage (et donc de mise en action du thermosiphon).

    Pour réaliser ces travaux, on envisage :

  • une campagne d’essais sur un dispositif simplifié au laboratoire.

  • une étude des causes des instabilités propres à ces systèmes.

  • le développement de stratégies visant à réduire les instabilités dynamiques.

    Profil du candidat, prérequis

    Le candidat devra avoir une bonne connaissance des systèmes à changement de phase liquide-vapeur. Il devra en outre posséder de fortes compétences en tant qu’expérimentateur (développement, mise au point, exploitation).