36 mois

Analyse jointe simulation/expérience des transferts et réactions chimiques aux interfaces dans un réacteur catalytique de transformation du biogaz par plasma hors-équilibre

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Pour développer un nouveau procédé de valorisation du biogaz par l’utilisation d’un plasma hors-équilibre et d’un catalyseur en mousse de géo-polymère, les interactions entre la phase gazeuse, les réactions chimiques et les transferts d’espèces et d’électrons sur les surfaces solides doivent d’abord être analysées, comprises et modélisées. Cette analyse sera réalisée en associant des mesures sur un réacteur catalytique à plasma existant à des simulations numériques 2D/3D de l’écoulement interne. Dans ce cadre, un nouvel outil numérique doit être développé et de nouvelles expériences mises en place pour le valider.

CONTEXTE

Le pacte vert européen, lancé en décembre 2019 a pour ambition de faire de l’Europe le premier continent neutre pour le climat. L’objectif fixé est de stopper les émissions nettes de gaz à effet de serre d’ici à 2050. Ce défi repose sur l’utilisation efficace des ressources et sur le développement de nouvelles technologies respectueuses de l’environnement. Dans ce contexte, la filière industrielle de production de biogaz par fermentation anaérobie de déchet agricole, qui est bien implantée en Europe, apparaît comme un secteur clé. Actuellement, ce biogaz qui est constitué principalement de méthane et de dioxyde de carbone en concentration relativement élevée (de 30 à plus de 40 % en volume) est utilisé localement pour fournir de la chaleur ou de l’électricité au réseau. Toutefois, lorsque les besoins énergétiques sont plus faibles, de nouvelles voies de valorisation du biogaz, par exemple en stockant l’énergie chimique, doivent être proposées. Une solution est de produire des composés chimiques comme le méthanol pour fournir à l’industrie chimique locale des molécules bio-sourcées. Il est aussi envisageable de produire un combustible liquide à partir du biogaz et de l’électricité propre produite sur site ou de celle excédentaire du réseau. Ces solutions valideraient le concept de stockage chimique de l’énergie. Ainsi, La synthèse du méthanol à partir de biogaz est une alternative prometteuse au procédé conventionnel qui utilise du carbone d’origine fossile pour produire du gaz de synthèse puis du méthanol sur un catalyseur Cu/ZnO/Al2O3 à température et pression élevées (493-573K and 5-10 MPa). Toutefois, le coût de ce procédé conventionnel ne permet pas son utilisation pour la production de méthanol sur les sites de méthanisation. Des ruptures technologiques sont donc nécessaires. Parmi elle, les procédés à plasma non-thermique présentent l’avantage d’être de petites dimensions et de fonctionner à pression atmosphérique et faible température. Ces procédés ont donc les caractéristiques requises pour la valorisation du biogaz en pouvant être facilement associés à des installations de méthanisation. Néanmoins, le passage d’un concept à une innovation industrielle nécessite d’abord des avancées scientifiques significatives1.

SUJET DE THÈSE

Ainsi, le sujet de cette thèse est une partie d’un projet plus large dont l’objectif est d’acquérir de nouvelles connaissances sur les interactions plasma/catalyse dans une mousse de géo-polymère céramique dont la macro-porosité est définie pour favoriser la transformation du biogaz en méthanol. Pour atteindre cet objectif, des efforts de recherches simultanés sont prévus pour (i) synthétiser ces nouveaux matériaux catalytiques mis en forme, (ii) réaliser les expériences et mettre en place les diagnostics pour évaluer les performances des matériaux catalytiques et (iii) analyser en détail les mécanismes physiques essentiels ayant lieu à l’interface plasma/catalyseur. Cette thèse sera consacrée aux deux derniers points et nécessitera le développement de nouveaux outils numériques adaptés à la simulation du réacteur catalytique à plasma disponible à l’IC2MP2. Malgré l’intérêt croissant que porte la communauté scientifique aux interactions plasma/catalyse, les échanges entre les espèces actives générées dans la phase gazeuse et la surface du catalyseur ne sont pas parfaitement compris. Des avancées scientifiques significatives ne pourront avoir lieu qu’en couplant expériences et simulations numériques. Des progrès récents en modélisation de la cinétique plasma/catalyse ont permis la simulation numérique de réacteurs 0D et 1D. Néanmoins, l’association de ces modèles à des stratégies de modélisation permettant la simulation 2D ou 3D de la dynamique du fluide dans le réacteur reste un verrou important à la compréhension fine des mécanismes physiques. Pourtant, un outil CFD 3D sera nécessaire pour aider les ingénieurs à concevoir les futures installations industrielles et optimiser le fonctionnement des réacteurs catalytiques à plasma. Du point de vue de la recherche, ces outils permettront d’extrapoler les données expérimentales à des zones inaccessibles aux diagnostics classiques et de simuler en détail des écoulements canoniques permettant ainsi des analyses fines de l’écoulement. En particulier, la compréhension des transferts moléculaires à la surface du catalyseur, c’est à dire aux plus petites échelles de l’écoulement, aboutiront à des modèles permettant de réduire significativement le coût des calculs numériques 2D et 3D.

Finalement, la complexité des interactions entre le plasma, les réactions chimiques et les transferts d’espèces et d’électrons sur les surfaces solides nécessite de coupler différents outils numériques et différentes approches de modélisation. Dans un premier temps le travail consistera à coupler un solveur de Boltzmann (librairie Bolos3) à un solveur de cinétique (librairie Cantera4) pour décrire la cinétique des réactions chimiques à l’interface du catalyseur et du plasma hors-équilibre. Sur la base de cet outil simple (0D,1D), des tables de données thermochimiques seront construites puis réduites par apprentissage automatique d’un réseau de neurones. Ces données alimenteront les modèles du solveur Navier-Stokes (librairie Open-Foam) nécessaire aux simulations numériques 2D et 3D du réacteur. Dans un second temps, des expériences seront réalisées sur le réacteur existant de l’IC2MP pour valider les outils numériques développés. Les résultats de simulations seront aussi utilisés pour compléter les données expérimentales et obtenir des informations détaillées sur les transferts aux parois dans le réacteur. 

  1. Bogaerts, A.; Centi, G. Plasma Technology for CO2 Conversion: A Personal Perspective on Prospects and Gaps. Front. Energy Res. 2020, 8, 111.
  2. Bouchoul, N.; Fourré, E.; Tatibouët, J.-M.; Duarte, A.; Tanchoux, N.; Batiot-Dupeyrat, C. Structural Modifications of Calcium Based Catalysts by Non-Thermal Plasma in the CO2 Reforming of CH4 and the Influence of Water. CO2 Util. 2020, 35, 79–89. https://doi.org/10.1016/j.jcou.2019.09.006
  3. Hagelaar G. J. M.; Pitchford L. C., Solving the Boltzmann equation to obtain electron transport coefficients and rate coefficients for fluid models, Plasma Sources Sci. Technol., 2005, 14, 722–733.
  4. Goodwin D. G.; Speth R. L.; Moffat H. K.; Weber B. W., Cantera: An Object-oriented Software Toolkit for Chemical Kinetics, Thermodynamics, and Transport Processes. 2009, https://doi:10.5281/zenodo.1174508

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